O malvado feiticeiro Gargamel fez duas criaturas, chamadas Danadinhos, parecidas com os Smurfs para se apossar da poderosa e mágica essência azul. Mas quando ele descobre que somente um verdadeiro Smurf pode lhe dar o que ele quer - e que um feitiço secreto conhecido por Smurfette pode transformar os Danadinhos em Smurfs de verdade -, Gargamel sequestra a pequenina e a prende em Paris. Para salvar sua querida Smurfette, o Papai Smurf e os outros Smurfs retornam ao nosso mundo e voltam a se juntar aos Winslow. Será que eles vão conseguir impedir Gargamel de descobrir seu segredo e dominar o mundo antes que seja tarde demais?